El projecte fonamental de la seva vida és l'Escola Moderna, oberta a Barcelona, al carrer Bailèn, al número 56, a partir de 1901. S'hi portarà a terme un ensenyament inspirat en el lliurepensament, practicant la coeducació -de sexes i de classes socials-, insistint en la necessitat de la higiene personal i social, rebutjant els exàmens i tot sistema de premis i càstigs, obrint l'escola a les dinàmiques de la vida social i laboral, i organitzant activitats de descoberta del medi natural. Els nens i nenes tindran una insòlita llibertat, faran jocs i exercicis a l'aire lliure, i un dels eixos de l'aprenentatge el constituiran les seves pròpies redaccions i comentaris d'aquestes vivències. Un trencament veritablement revolucionari amb els mètodes tradicionals.

S'hi organitzaran conferències dominicals, enteses com una extensió educativa per a les famílies, comptant amb el suport i la intervenció de personatges com Odón de Buen o Santiago Ramón y Cajal, d'un prestigi científic universal.

La sensibilitat pedagògica es vincularà amb l'ideal d'emancipació del gènere humà, propi dels corrents llibertaris envers els quals anirà derivant el compromís polític de Ferrer i Guàrdia. Serà un exemple rotund de l'estreta relació que el pensament anarquista mantindrà amb l'horitzó d'un ensenyament renovat, considerat com a via fonamental per accedir a l'alliberament de l'individu de qualsevol sotmetiment.